Los actores se conocieron durante el rodaje de ‘Una mente brillante’ y se casaron el 1 de enero de 2003 en Escocia. En una entrevista, Bettany relató que los atentados del 11 de septiembre de 2001 lo llevaron a llamar a Connelly y proponerle matrimonio sin haber tenido una cita previa.
Paul Bettany y Jennifer Connelly se conocieron durante la filmación de la película Una mente brillante. En ese momento, la actriz mantenía una relación con el fotógrafo David Dugan. Según declaraciones de Bettany, la atracción fue inmediata, pero el vínculo comenzó como una amistad.
En una entrevista con Larry King en 2015, el actor relató que los atentados del 11 de septiembre de 2001 fueron determinantes para tomar una decisión. «Pasé dos días intentando llamar a esa mujer a la que apenas conocía», recordó. «Me di cuenta de que estaba enamorado. Así que finalmente la llamé por teléfono y le dije: ‘Voy a ir a verte y casémonos’. Y eso fue lo que pasó. Nunca habíamos tenido una relación sentimental», agregó.
La pareja se casó el 1 de enero de 2003 en una ceremonia privada en Escocia, a la que asistieron familiares cercanos. Formaron una familia ensamblada con Kai, hijo de Connelly con Dugan, y luego tuvieron dos hijos en común: Stellan, nacido en 2003, y Agnes, nacida en 2011.
En una entrevista con la revista People, Bettany afirmó: «El matrimonio y los hijos cambiaron mi vida. Realmente transformaron quién era y cuáles eran mis objetivos».